авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ


Pages:   || 2 | 3 | 4 |

Физико-химические характеристики аэрозолей приводного слоя атмосферы

-- [ Страница 1 ] --

На правах рукописи

Чичаева Марина Александровна

ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ АЭРОЗОЛЕЙ ПРИВОДНОГО СЛОЯ АТМОСФЕРЫ

Специальность 25.00.29 физика атмосферы и гидросферы

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание учёной степени

кандидата физико-математических наук

Москва

2010

Работа выполнена в Федеральном государственном учреждении «Государственный океанографический институт имени Н.Н. Зубова»

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор Лапшин Владимир Борисович

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Жмур Владимир Владимирович

доктор физико-математических наук Пулинец Сергей Александрович

Ведущая организация: Физический факультет Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова

Защита диссертации состоится «17» ноября 2010 года в ______11:00_____ на заседании диссертационного совета Д 327.008.01 при Институте прикладной геофизики имени академика Е. К. Федорова по адресу: 129128 г. Москва, Ростокинская ул., 9.

С диссертацией можно ознакомиться в Научной библиотеке Института прикладной геофизики имени академика Е. К. Федорова по адресу: 129128 г. Москва, Ростокинская ул., 9.

Автореферат разослан « _» октября 2010 года

Учёный секретарь диссертационного совета

кандидат физико-математических наук Е.Н. Хотенко

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы.

Аэрозольные частицы субмикронного и микронного размера присутствуют в широком диапазоне концентраций в тропосфере, включая приводный и приземный слой (Buseck PR, 1999; Alves CA., 2008; Polymenakou P.N.,2008). Физические характеристики (концентрация частиц, размерный спектр) и химический состав аэрозолей приземного и приводного слое атмосферы отражают источники их генерации (Hussein T. et аll, 2008; Smolk J., 2005). Над морскими акваториями преобладает аэрозоль морского происхождения, над аридными зонами доминируют терригенные пылевые частицы (Andreae M., et all., 2007; Kaufman Y. J, 2005; Henzing J.S., 2006). Морские аэрозоли могут образовываться самыми различными путями: от прямого ветрового срыва капель с волнующейся поверхности моря до диспергирования водной поверхности при разрушении пузырьков (Корж В.Д. 1986; Smith B., 2007; Савенко В.С., 1978; Бримклумб П., 1988). Аэродисперсная среда всегда является смесью частиц различного происхождения – от местных источников до дальнего атмосферного переноса хорошо известны явления трансконтинентального переноса аэрозолей и обильные атмосферные выпадения на поверхность океана из аридных зон (Кондратьев К.Я., 1998; Монин А.С., Лисицын А.П., 1983; Райcт П., 1987; Расула С., 1976). Школа акад. Лисицына А.П. рассматривает роль аэрозолей терригенного происхождения как источник осадконакопления в арктических морях (Shevchenko A.P. et al, 2003). Среди источников генерации аэрозолей (морской, пылевой, городской, сажевый, вулканический) источник морских аэрозолей – океаническая поверхность – самый мощный (до 1016 кг в год – Kondratiev K.Y., 1999). Как было недавно обнаружено, климатическая роль морских аэрозолей - влияние на формирование облачности, на водность облаков, на обильность осадков (Buseck P.R.,1999; Takata K., Saito K., 2009) – сильнейшим образом модулируется эмиссией с морской поверхности биогенных аэрозолей, нелинейно влияющих на облакообразование (Chang Yu. et al, 2007).

Морской аэрозоль формируется преимущественно из поверхностного микрослоя (ПМС) при разрушении пузырьков, возникающих в толще морской воды при газовыделении на дисперсной фазе, при обрушении волн или прямом ветровом срыве капель воды с волнующейся поверхности моря, что предполагает значительное сходство по композиции химических веществ между поверхностным микрослоем и морскими аэрозолями (Лапшин В.Б. и др., 2002; ODowd, 2003). Концентрирование и перенос токсических веществ на границе «океан-атмосфера» может приводить к значительному загрязнению приводного слоя атмосферы (Kolesnikov M.V. et al, 2005; Qureshi A., et. all, 2009; Choi M.Y. et. all, 2002). Установлено, что из-за токсичности морских аэрозолей в приморских городах возрастает риск легочных и аллергических заболеваний (Kirkpatrick B. et. all, 2008; Fleming L.E., et. all, 2009).

Перенос дисперсного материала от поверхности океана в атмосферу, изучение его климатической роли и экологических последствий, требует полной физико-химической характеристики аэродисперсной среды.

В работе выбран «контактный» подход к изучению физических характеристик аэрозоля (размерный спектр, концентрация, светорассеяние), который позволяет определять характеристики приводного компонента аэрозоля, зачастую «скрытого» при получении интегральных данных спутникового и лидарного мониторинга. Широкий диапазон концентрации частиц дисперсной фазы (10-7 – 1015 м-3) и широкий диапазон размеров (100 нм – 50 мкм), обусловленный различной интенсивностью генерации аэрозолей и различными механизмами их образования при смене гидрометеорологических условий, потребовал комплексного применения нескольких методов контроля размеров и концентрации морских аэрозолей. В исследованиях был применен методический подход по одновременному контролю дисперсной среды методами светорассеяния и проведения работ по геохимии морского аэрозоля для установления источника его генерации.

Целью работы является определение интенсивности и механизмов массопереноса по пути морская поверхность – приводный слой атмосферы.

Для достижения этой цели были поставлены следующие задачи:

  1. Определить взаимно – однозначные соответствия между физическими и геохимическими характеристиками аэрозоля (общее содержание Al, Cr, Mn, Ni, Fe, Co, Zn, Cu, Cd, Pb, As), генерируемого водной поверхностью.
  2. Описать макро- и мезомасштабные закономерности в распределении содержания тяжелых металлов в морских аэрозолях приводного слоя атмосферы.
  3. В судовых условиях выявить перенос биогенных частиц – потенциальных ядер конденсации – в открытом океане и зонах с ограниченной турбулентной диффузией и оценить его интенсивность.
  4. Выявить уровни концентрации тяжелых металлов в составе аэрозолей морского происхождения и сопоставить их с предельно допустимыми концентрациями для воздуха населенных мест
  5. Создать прототип системы контроля качества воздуха прибрежных городов и курортов.

Научная новизна.

Впервые были экспериментально обнаружены взаимно-однозначные соответствия между дисперсными параметрами и геохимическим составом морского аэрозоля.

Впервые описаны многолетние закономерности мезомасштабного (моря европейской части России и Западной Арктики) и макромасщтабного (Атлантический и Северный Ледовитый океан) распределения тяжелых металлов в определенных размерных фракциях аэрозолей.

Впервые обнаружен перенос биогенных частиц (пептидов, нуклеопротеидов, бактериальных клеток) из поверхностного микрослоя в приводный слой атмосферы, интенсивность которого позволяет достигать концентрации биогенных частиц до 1015 м-3 в открытой части Атлантического океана на фронтальных зонах.

Практическая значимость:

Результаты исследования использованы для выполнения государственного контракта № 154-6/337 от 24.10.08 с Федеральным агентством по техническому регулированию и метрологии «Создание метрологического комплекса и нормативно-методической базы для измерения параметров наночастиц в природных и технологических средах» (шифр 2008-3-3.1-048).

Полученные в работе картографические материалы европейским морям России, Северному Ледовитому и Атлантическому океанам являются составной частью «Единой системы информации о Мировом океане» (ЕСИМО подпрограммы ФЦП «Мировой Океан»).

Результаты работы использованы для Государственного контракта на выполнение в 2005-2006 годах работ и проектов по заказу Федерального агентства по науке и инновациям в рамках федеральной целевой научно-технической программы «Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития науки и техники» (тема "Разработка технологий многоуровневого регионально-адаптированного экологического и геодинамического мониторинга морей Российской Федерации в первую очередь районов шельфа и континентального склона").

Методика определения микронных и субмикронных частиц в аэродисперсной среде и водных растворах внедрена в Федеральном государственном учреждении «Государственный океанографический институт имени Н.Н. Зубова» при разработке эталонных мер наночастиц природных вод по Государственному контракту № 154-6/337 (акт внедрения № 5 от 10.06.10).

Результаты исследования внедрены в учебный процесс Московского физико-технического института 2010 и используются на кафедре термогидромеханики океана факультета аэрокосмических исследований.

Апробация работы

Основные результаты исследования доложены на I Международной выставке морских инноваций International naval and maritime innovations exhibition «Sea Future» (г. Ла Специя, Италия, 2009), на IV Международном симпозиуме по микроэлементам и минеральным веществам FESTEM (г. Санкт-Петербург, 2010), на совещаниях в НАН Украины у академика-секретаря отделения химии Гончарука В.В., на семинарах Государственного океанографического института, годовых и полугодовых отчетах МФТИ по программам Рособразования «Научно-педагогические кадры инновационной России», совещаниях во Всероссийском научно-исследовательском институте физико-технических и радиотехнических измерений (ВНИИФТРИ Ростехрегулирования).

Публикации: по теме диссертации опубликовано 8 печатных работ, из них 3 опубликованы в журналах, рекомендуемых ВАК.

Объём и структура диссертации

Диссертационная работа изложена на 175 страницах и состоит из введения, четырёх глав, заключения, выводов и приложения. Библиографический указатель включает 149 литературных источников, из которых 81 на иностранных языках. Работа содержит 12 таблиц, 55 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ

Объектом исследования в данной работе является морской аэрозоль, его физические характеристики и содержание в морских аэрозолях тяжелых металлов, алюминия и мышьяка. Главным принципом, на котором базировались все измерения, проводившиеся группой в ходе экспедиций, является принцип единовременного, параллельного сбора информации. Собирались данные о физических и химических показателях аэрозоля, отбирались пробы поверхностного микрослоя моря, подповерхностной воды, данные гидрометеоусловий во время проведения исследований.

Метод пробоотбора аэрозолей. Пробоотбор аэрозолей проводился на аналитические фильтры АФА-РМП-3. Побудитель расхода воздуха - устройство «Karcher» NT 351 ECO. Контроль расхода воздуха производился с помощью расходомера G-6. Средняя скорость пробоотбора составляла 16,0±0,1 м3/час, отбор проб производился на три фильтра одновременно. Экспозиция фильтров составляла 3-5 часов. За период работ контролировались следующие метеопараметры: направление и скорость ветра, влажность, атмосферное давление, температура воздуха и средняя температура воды. Во время всех измерений ведется непрерывная географическая привязка районов работ. Аэрозоли не собирали в дождь, во время снежных зарядов, и не допускалось видимого забрызгивания пробоотборника (Лапшин В.Б. и др., 2003).

Измерение размерных спектров и концентрации аэрозолей. Определение счетного и массового спектра аэрозолей в интервале от 0,5 мкм до 140 мкм производилось с помощью аэрозольных счетчиков: лазерного счетчика ИЗ-2 (производства ВНИИФТРИ, Россия); лазерного счетчика А2 (производства ВНИИФТРИ, модификация ФГУ «ГОИН»). портативного счетчика частиц фирмы Fluke, модель 983. Счетная концентрация вычислялась как количество импульсов (событий) n при прохождении частиц в рабочем объеме за определенный период времени Т и при известном расходе воздуха или жидкости V = [дм3/c] В этом случае счетная концентрация равна: N = n/VT [1/дм3]. Приборы ИЗ-2 и А2 были изготовлены как счетчики «45о геометрии»: регистрируется рассеянное излучение под углом рассеяния 45о для минимизации ошибок в показаний счетчика от диаметра частиц при изменении комплексного показателя преломления материала частицы и среды. Для получения линейной зависимости показаний прибора от диаметра частиц в счетчике А2 дополнительно регистрировали рассеянное излучение в некотором диапазоне углов рассеяния. Расчет зависимости амплитуды рассеянного излучения для заданного угла регистрации от диаметра частицы (при априорно заданном комплексном показателе преломления материала частицы и среды) рассчитывали исходя из теории Ми (программа для расчета включена в Приложение к диссертации). Также использовали стандартный метод получения экспериментальной зависимости показаний прибора от размера латексных сфер (при этом «диаметр» измеряемой частицы будет соответствовать «диаметру латексной сферы»). При различных показателях преломления материала частицы ошибка в оценке диаметра может быть очень большой. Поэтому в работе был дополнительно использован стендовый и опытный образцы прибора позволяющего концентрации и размерных спектров частиц аэрозолей, взвесей и суспензий в интервале размеров 50-1000 нм при комбинировании малоуглового измерителя дисперсности и интерферометра Фабри-Перо.

Рассмотрим электрическое поле волны в точке . Тогда после прохождения слоя малой толщины , содержащего нанометровые частицы, электромагнитная волна помимо обычного для однородной среды набега фазы , характеризуемой показателем преломления , получит приращение электрического поля , определяемое суммой рассеянных всеми частицами волн

, (1)

Вид функции найден Ван-де-Хюлстом

, (2)

Подставляя (4.2) в (4.1), получим дифференциальное уравнение при в виде

, (3)

Решение уравнения (3) имеет вид

, (4)

где - сечение экстинкции частицы, и - соответственно действительная и мнимая части функции , - счетная концентрация частиц, - длина волны излучения.

Теперь представим себе, что частицы находятся в интерферометре Фабри – Перо, изображенном на рисунке:

тогда, если обозначить через

, (5а)

а через

, (5б)

и через – коэффициент пропускания зеркал по полю, – коэффициент отражения зеркал, то результирующая волна электрического поля будет иметь вид:

, (6)

Суммируя этот ряд, получим:

, (7а)

Комплексно сопряженная к ней величина E* равна

, (7б)

Откуда может быть определена интенсивность , прошедшего через интерферометр излучения, или используя (5) – (7), запишем в явном виде

(8)

Эта формула является исходной для определения параметров наночастиц, находящихся в интерферометре Фабри – Перо. При отсутствии в интерферометре рассеивающих частиц (8) преобразуется в известную функцию Эри, описывающую аппаратный контур идеального интерферометра Фабри – Перо.

Максимумы интерферограммы получаются при выполнении следующего соотношения:

(9)

где . Откуда имеем:

(10)

Произведение можно получить из отношения по формуле:

(11)

Разрешая уравнения (10) и (11), получим величины и . Размеры частиц могут быть определены из отношения , рассчитанное по теории Ми при известных величинах действительной и мнимой части показателя преломления частиц.

В качестве источника излучения использовался He-Ne лазер на = 0,632 мкм, интерферометр Фабри – Перо производства Института физики Белорусского Государственного Университета с длиной активного промежутка 2,0 см. В качестве приемного устройства применялся цифровой фотоаппарат. В активный промежуток интерферометра помещалась аэрозольно чистая среда. Снималась интерферограмма, позволяющая вычислить эквивалентный коэффициент отражения r, пропускания t и эквивалентный коэффициент преломления m0. Затем в активный промежуток интерферометра помещалась рассеивающая среда. Обработка изображений интерферограмм проводилась в среде Matlab, что позволяло решить уравнения (10), (11) относительно и , с учетом изменения яркости по полю изображения. Затем по теории Ми вычислялась зависимость отношения Re S(0)/ Im S(0) от диаметра частиц d.

Дисперсионный анализ наночастиц также проводили с применением методов малоуглового рассеяния лазерного излучения (LALLS) и динамического рассеяния света (DLS) (фотонная корреляционная спектроскопия). Измерения проводили на приборах MasterSizer 2000 и ZetaSizer Nano ZS производства фирмы MALVERN Instruments.



Pages:   || 2 | 3 | 4 |
 





 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.